随着我国核工业、核技术的不断发展，放射源和射线装置在工业、农业、医疗、科研、教学等领域得到广泛应用，为促进经济发展和社会进步做出了重要贡献。
废密封源是指到达使用寿期后失去使用价值或由于某些原因不再使用的密封源。一些废密封源残余的放射性水平仍然相当高，存在着极大的放射性危险，特别是长寿命、高活度废密封源，因其半衰期长、活度高，一旦发生丢失、被盗等事件，将会酿成辐射事故，成为社会不安定因素。因此，应将废密封源作为一种特殊的放射性废物对其安全加强管理。
我国共有涉及放射性同位素的核技术利用单位14 000多家，根据我国废密封源的管理规定，目前我国废密封源是在用户、生产商、城市放射性废物库和国家废密封源集中贮存库等各级场所进行暂存管理。我国的废密封源达到几十万枚，国家库收贮废密封源达到数万枚。目前我国尚没有废密封源安全处置相应的标准。当前，我国废密封源大多为低、中水平放射性废物，解决废密封源在低中放射性废物处置场的处置问题十分迫切，因此，应首先确定低、中水平放射性废物处置场对废密封源的接收标准和处置措施等问题。
国际原子能机构(IAEC)和很多西方国家(特别是美国和法国)在放射性废物和放射源分类标准、废密封源处置方面积累了较为丰富的经验，取得了诸多的研究成果。本文通过对IAEA、美国和法国废密封源处置方法及标准的总结和分析，以期为我国废密封源的安全处置提供可靠的科学依据。
1 IAEA对废密封源的管理规定
在IAEA的TECDOC-1145《废密封放射源的处理、整备和贮存》[1]中，详细介绍了各种密封源的性质及分类、废密封源的管理基本要求，其管理流程见图1。根据放射源潜在的用途，分为无用源和可用源。可用源可返回供应商、转移给其他用户或其他的用途。无用源根据泄露情况确定是否再包装。基于源的特征(核素、半衰期)分为极短寿命、短寿命和长寿命三类。对于极短寿命废源如果未达到清洁解控水平，应进行衰变贮存，待达到清洁解控要求后进行填埋处置。对于短寿命废源，首先进行整备，然后进行近地表处置。长寿命废源整备完成后，进行长期贮存，然后再进行中深地质处置。
图1 废密封源管理流程
Fig.1 Waste sealed sources management process
1.1 放射性废物分类
根据IAEA的TECDOC-1191《放射性废物分类》[2]，在废物(含废密封源)管理方面，将放射性废物分为豁免废物、极短寿命废物、极低放废物、低放废物、中放废物和高放废物等六种类型。在放射性废物分类体系应用示例中，根据半衰期和活度对不同类型废密封源进行分类，见表1。
1.2 放射源分类
IAEA发布的《放射源分类》(RS-G-1.9)[3]中，采用活度比(A/D)对放射源进行分类，其中，A为放射源的活度，D为当放射源失去控制时产生的辐射风险导致死亡、威胁生命或造成的永久损伤而降低生命质量的放射源的活度。
表1 废密封放射源分类
Table 1 Classification of waste sealed radioactive sources
编号半衰期活度/GBq实例 类别 1<100d10.0Y-90、Au-198极短寿命2<100d5.0×103Ir-192极短寿命3<15a<0.01Co-60、H-3、Kr-85低水平4<15a<10.0Co-60中水平5<30a<10.0Cs-137低水平6<30a<1.0×106Cs-137、Sr-90中水平7>30a<10.0Pu、Am、Ra中水平8>30a<100.0Am、Ra中水平
基于A/D值将废密封源分为5类，第1类源为最危险源，该类源如果没有得到安全管理将引起很高危险；第5类源为最小危险源，该类源需要进行适当控制以保证不超过剂量限值。相关分类见表2。
表2 废密封源分类
Table 2 Classification of waste sealed sources
放射源类别A/D1A/D≥100021000>A/D≥10310>A/D≥141>A/D≥0.0150.01>A/D≥豁免废物活动值/D
1.3 钻孔处置设施
钻孔处置作为一种备选方案，是指将废密封源和少量低、中水平放射性废物处置在钻孔中，钻孔直径一般不超过几百毫米、深度大于几十至数百米[4]，见图2。钻孔处置适宜经济地处置小批量废物，建造和场址特征调查相对容易，适用于废物量有限的国家和地区。
图2 钻孔处置设施
Fig.2 Borehole disposal facilities
俄罗斯和东欧一些国家的处置设施、澳大利亚和美国WALTON的设施、IAEA资助南非的AFRA设施均采用了钻孔处置。从废物安全和经济角度来看，钻孔处置设施具有以下特点：
1)保持与人类和人类生存环境的长期隔离；2)使用成熟技术，选择适宜的深度和地质层；3)有限的土地面积和处置设施；4)处置时间短；5)钻孔占地面积小、具有一定深度，未来发生意外闯入和破坏性事件的概率较低；6)只需最低限度的关闭后控制；7)具有效益高、成本低的特点。
2 法国废密封源的管理
2.1 法国废密封源管理概况
据2013 年统计数据显示：法国共有废密封源230万枚左右，当时约有10.3%的工业用源由法国原子能委员会(CEA)和浠思公司(CisBio)暂存，1.3%的工业和医疗用源由法国核能废料管理局(ANDRA)暂存。2014年起，部分符合要求的废密封源开始送往ANDRA所属的奥布处置场(CSA)处置。
根据法国现行法规，放射源使用寿命一般情况下不能超过10 a(特殊情况下经一事一议审批可扩展到15～20 a)，满10 a后用户必须将放射源返还给经销商(用户不能暂存)，后者再返回供货商，直至生产厂家。经销商、供货商和生产厂家建有暂存设施临时贮存这些放射源，以待后再决定如何利用或报废存贮的放射性废物[5]。
2.2 废密封源的装备
2.2.1 极低水平放射性废密封源
在奥布省的Morvilliers处置库(CIRES)和Soulaines-Dhuys处置库(CSA)处置极低水平放射性废密封源。用于处置半衰期小于30 a，活度小于1 Bq的废密封源。
2.2.2 低水平放射性废密封源
在CSA处置低水平放射性的废密封源，假设废密封源处置后300 a内不会产生重大影响。CSA处置场不允许处置低热的废密封源，对Co-60源在近地表处置设施中处置，其包装整备路线见图3。
a—不锈钢桶和运输屏蔽容器； b—5 m3混凝土处置容器。
图3 废密封源Co-60的装备
Fig.3 Treatment of waste sealed sources Co-60
2.3 低水平、长寿命废密封源
Cigéo处置库于2018年开始建造，将于2025年开始运行，Cigéo将处置高放射、长寿命废密封源。对于长寿命废密封源，如Pu-239、Am-241、Ra-226烟雾报警器源和中子源等，将废密封源集中包装在不锈钢桶内，处置包为870 L混凝土包。不能拆解的设备也采用类似的装备方法，见图4。
图4 长寿命废密封源的装备
Fig.4 Treatment of long life waste sealed sources
2.4 CSA处置场概况
法国CSA处置场位于法国东北部，处置场于1992年开始运行，目前仍在运行，计划运行60 a。处置场可以处置100万m3的低、中水平放射性废物，处置场必须满足放射性废物处置设施的两个基本要求：对长寿命核素的包容和隔离期要求至少不小于300 a；对于一般公众的剂量限值为0.25 mSv。
处置场采用多重屏障系统(图5)，即采用废物包、处置单元和地质体限制放射性核素迁移。
图5 奥布处置场多重屏障系统和码放机具
Fig.5 Multiple barrier system and emplacement equipment in the Aube disposal site
处置单元为混凝土单元格形式，其可降低外部照射和核素在水中运移的影响，限制核素释放，降低工作人员和公众受到照射的风险。其填充方式有两种：一是用混凝土回填，二是用碎石回填。采用移动机具码放废物。
2.5 CSA废密封源接收准则
2.5.1 一般接收准则
1)废密封源的半衰期不大于30 a；2)对于短寿命废密封源，主要考虑运行期间的辐射防护安全，废密封源处置包的活度不大于270 TBq；如Co-60的限值是根据辐射防护要求(废物包的表面剂量)、混凝土劣化性质、主要景象(运行期的废物包跌落、关闭后无意闯入等)确定。同时，Co-60限值的确定也考虑了处置库处置放射性废物的能力(对于Co-60，允许处置的活度总量为数十万太贝可)。
2)对于长寿命废密封源，除了考虑运行期间的辐射防护安全以外，主要考虑关闭后的长期安全，废密封源的活度不大于限值要求。
2.5.2 主要废密封源的接收活度限值
主要废密封源的接收活度限值见表3。
表3 主要废密封源的接收活度限值
Table 3 Receiving activity limits of main waste sealed sources
废源类型活度类型活度限值/MBq限值确定依据Co-60废物包活度2.7×108运行安全 Sr-90废源活度8.0关闭后安全Cs-137废源活度22.0关闭后安全
2.5.3 景象设计
1)景象选择。景象设计主要考虑以至少300 a后人类意外闯入为主，即与废密封源接触的景象，包括摄入、口袋携带、装饰品和包装损坏。景象选择和考虑因素见图6。废密封源尺寸包括小型构件(直径小于3 cm或体积小于1 cm3)、大型构件(体积大于 15 cm3或面积大于20 cm2)和中型构件(介于两者之间)。
图6 废源处置接收活度限值计算框图
Fig.6 Calculation block diagram of activity limits for waste sources disposal
2.5.4 废密封源处置方式
分析300 a以后主要景象，考虑废密封源尺寸，确定不同半衰期废密封源核素的活度限值，按照处置方式对废密封源进行分类，见图7。
1)半衰期T1/2≤30 a，且活度小于1 Bq，按照极低放水平废物在CIRES处置。
2)半衰期小于5.3 a(Co-60)，且活度A≤270 TBq，按照低放水平废物在CSA处置；活度A>270 TBq，暂存到核素活度衰减至270 TBq，再在CSA处置。
3)半衰期5.3～30 a，根据活度与活度限值的对比，考虑释热量，采取不同的处置方式：a.小于活度限值，在CSA处置；b.大于活度限值、热功率小于25 W，按照低放废物处置；c.大于活度限值、热功率大于25 W，按照高放废物处置。
4)半衰期大于30 a(Cs-137)，对于小于活度限值的，按照低放水平废物处置；对于大于活度限值、热功率小于12 W的，按照中放水平废物处置；对于大于活度限值、热功率大于12 W的，按照高放水平废物处置。
图7 按照处置方式对废封源分类示意
Fig.7 Schematic diagram of waste sealed sources classification according to disposal method
3 美国废密封源处置
3.1 近地表处置的废物分类
美国核能管理委员会(NRC) NUREG-0945《放射性废物近地表处置要求》[6]根据放射性水平将近地表处置的废物分为A、B、C类。NRC在《浓度平均和封装分项技术方法(修订1)》(卷1)中[6-8]，对于废物包中单位体积内废物量小于14%的废物(如废密封源)，在确定平均放射性核素浓度和对废物分类时，应根据最大体积为0.2 m3或质量为500 kg确定。此外，仍需判定活度是否小于活度限值的2倍或给定的活度限值。如果以γ放射性核素为分类控制指标，每个源的活度限值比例因子(活度/分类限值)选取为2或采用表4中的活度限值。即美国废密封源的接收限值的确定综合考虑了废密封源整备后作为废物体的总活度要求，也对废物中热点(小体积源)的活度作了规定。
表4 以初始γ射线为控制分类标准的核素活度限值
Table 4 Radionuclide activity limits controlled by initial gamma rays MBq
核素A类废物B类废物C类废物Co-605.2×106无限制无限制Nb-9437.03737.0Cs-1372.66×108274.8×106
3.2 美国密封源处库和活度限值
美国的Barnwell和Richland处置场接收废密封源。Barnwell处置场为低水平放射性废物处置场，处置的废密封源的体积和活度在低水平废物中占比小于1%。Barnwell处置场和Richland处置场接收A、B、C类废密封源。对于超C废源目前没有确定的处置路径，由美国能源部负责环境影响状态分析超C废源处置方案,见表5。
表5 废密封源活度限值
Table 5 Activity limit of waste sealed sources
废密封源最大允许限值非超C类废密封源Barnwell处置场Richland处置场超C类废密封源Am-241Pu-238Pu-23937Bq/g370Bq/g>370Bq/gCf-2520.37TBq0.48TBq—Cm-244370Bq/g370Bq/g>370Bq/gCo-600.37TBq5.4TBq—Cs-1370.37TBq36TBq>36TBqIr-1920.37TBq0.48TBq—Sr-900.37TBq55TBq>55TBqRa-226—44GBq/枚—
对于Barnwell处置场，除了Cm-244以外，由于处置场管理、废物接收准则或运营许可条件等限制要求，可接收废源小于C类废物的最大限值。对于Richland处置场，可接收废源为C类废物的最大限值。对于C类废密封源，由美国能源部规定接收准则。
4 废密封源活度限值对比分析
表6和表7为国内外主要相关标准、法国和美国等放射性废物和废密封源活度限值对比值。
表6 放射性废物和废密封源活度限值(1)
Table 6 Activity limit of radioactive waste and waste sealed source(1)
半衰期/a主要核素0.01D/GBq我国放射性废物分类/(GBq·kg-1)法国/TBq<15<30Co-600.3270H-32.0×104400(1.6×105)1)733～5.38×105Kr-85300—Eu-152—400(1.6×105)1)0.136～0.149Cs-1371.01.0(400)1)2.19×10-5～2.19×10-4Sr-9010.01.0(400)1)8.18×10-6～8.18×10-5
注：1)按照200 L体积钢桶和密度为2 000 kg/m3的计算值。
4.1 法 国
对于半衰期小于15 a的废密封源，法国的活度限值高于美国和我国GB 9132—2018《低、中水平放射性固体废物近地表处置安全规定》[9]的废物分类限值和D值的1%的限值，且大于第1类源限值；对于半衰期大于15 a的废密封源，法国的活度限值低于美国和我国废物分类限值，略大于D值的1%的限值要求，大约为第4类源。法国不在近地表处置场处置半衰期超过30 a的长寿命废密封源。
表7 放射性废物和废密封源活度限值(2)
Table 7 Activity limit of radioactive waste and waste sealed source(2)
半衰期主要核素NUREG-0945C类上限值/(TBq·m-3)美国处置场接收废源限值/TBqBarnwellRichland<100d<15a<30aIr-192无限制0.370.4822)Co-60无限制0.370.5322)Cf-252-0.370.4833)Cs-1371700(34)1)(4.8)4)0.3736Sr-902500(50)1)0.3755
注：1)按照200 L体积钢桶、密度为2 000 kg/m3的计算值；2)不设上限值；3)表示废密封源的活度可超过限值; 4)为NRC技术报告建议值。
4.2 美 国
美国接收的废源为第1～3类源。在处置场允许处置部分废密封源，但规定了接收长寿命源的活度限值，限值与NUREG-0945的规定限值接近。
5 结束语
1)在法国处置场废密封源的接收限值的确定方法中，对于短寿命废密封源，主要考虑运行期间的辐射防护安全。对于长寿命废密封源，主要考虑关闭后的长期安全，景象设计主要考虑以至少300 a后人类意外闯入为主，即与废密封源接触的景象。
2)美国废密封源的接收限值的确定综合考虑了废密封源整备后作为废物体的总活度要求，也对废物中热点(小体积源)提出了活度要求。
3)对于半衰期小于15 a的废密封源，法国的活度限值高于美国和我国废物分类和D值1%的限值，且大于第1类源限值。对于半衰期大于15 a的废密封源，法国的活度限值低于美国和我国废物分类限值，略大于D值1%的限值要求，大约为第4类源。法国不在近地表处置场处置半衰期超过30 a的长寿命废密封源。美国接收的废密封源为第1～3类源，且规定了接收长寿命源的活度限值，限值与NUREG-0945的规定限值接近。
[1] International Atomic Energy Agency (IAEA). Handing, Conditioning and Storage of Spent Sealed Radioactive Sources:TECDOC-1145[S].Vienna: IAEA, 2002.
[2] International Atomic Energy Agency (IAEA). Categorization of Radiation Sources: TECDOC-1191[S]. Vienna: IAEA, 2000.
[3] International Atomic Energy Agency (IAEA). Categorization of Radioactive Sources: Safety Guide No. RS-G-1.9 [S]. Vienna: IAEA, 2005
[4] International Atomic Energy Agency (IAEA). Borehole Disposal of Disused Sealed Sources[R]. Technical Manual Vol. 2. Vienna: IAEA, 2007.
[5] France Nation Radioactive Waste Management Agency (ANDRA). Disused Sealed Radioactive Sources Management in France[R]. Paris: France Nation Radioactive Waste Management Agency, 2018.
[6] U.S. Nuclear Regulatory Commission(NRC). Branch Technical Position on Concentration Averaging and Encapsulation, Revision 1 [S]. Volume 1. Washington, D C, U.S.：NRC, 2015.
[7] U.S. Nuclear Regulatory Commission(NRC). Branch Technical Position on Concentration Averaging and Encapsulation, Revision 1 [S]. Volume 2. Washington, D C, U.S.：NRC, 2015.
[8] U.S. Nuclear Regulatory Commission(NRC). Part 61-Licensing Requirements for Land Disposal of Radioactive Waste:NUREG-0945[S]. Washington D C, U.S.：NRC, 2017.
[9] 中华人民共和国生态环境部. 低、中水平放射性固体废物近地表处置安全规定:GB 9132—2018[S].北京：中华人民共和国生态环境部，2018.